Выражать недовольство или озабоченность, сдвигая брови.
В первую очередь это описание мимического выражения, означающего сразу несколько различных эмоций. Так каким же образом и зачем можно нахмурить брови?
НАХМУ́РИТЬ — в раздумье, озабоченно или сердито, недовольно наморщить (лоб), сдвинуть (брови).
Если свести брови к переносице по направлению вниз, то получится сердитое выражение лица, именно это в большинстве случаев и имеют в виду при использовании этого фразеологизма.
Можно нахмурить брови не только в сердитом расположении духа. Многие люди таким образом выражают свою сосредоточенность, серьёзность, задумчивость.
Фраза «А теперь он брови хмурит» используется в смысле «а теперь он злится» (или обижается, или тоскует).
Нахмурить брови можно грозно, сердито, сурово, печально, грустно, весело, сосредоточенно, решительно. Поэтому вместо того, чтобы сказать: «не хмурь брови», лучше искренне попросить не обижаться, извиниться и прийти к взаимному согласию.
Ещё тогда она заметила, что это человек особенный и особенно смотрит на неё, и заметила это невольно поражающее соединение в одном лице суровости, которую производили торчащие волосы и нахмуренные брови, детской доброты и невинности взгляда.
Лев Николаевич Толстой. «Воскресение»